Projeto e introdução de pontos quânticos de óxido de grafeno funcionalizados com hidróxido de amônio quaternário como um pseudo

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 8140 (2023) Citar este artigo

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No presente trabalho, o projeto e a síntese de um novo catalisador pseudo-homogêneo são descritos. Para este propósito, pontos quânticos de óxido de grafeno funcionalizados com amina (N-GOQDs) foram preparados a partir de óxido de grafeno (GO) por uma abordagem de fragmentação oxidativa fácil em uma etapa. Os N-GOQDs preparados foram então modificados com grupos de hidróxido de amônio quaternário. Várias técnicas de caracterização revelaram claramente que os GOQDs funcionalizados com hidróxido de amônio quaternário (N-GOQDs/OH-) foram sintetizados com sucesso. A imagem TEM revelou que as partículas GOQDs são quase regularmente de forma esférica e monodispersas com tamanhos de partícula < 10 nm. A eficiência dos N-GOQDs/OH− sintetizados como catalisador pseudo-homogêneo na epoxidação de cetonas α,β-insaturadas na presença de H2O2 aquoso como oxidante à temperatura ambiente foi investigada. Os produtos de epóxido correspondentes foram obtidos com rendimentos bons a altos. Este procedimento tem as vantagens de um oxidante verde, altos rendimentos, envolvimento de reagentes não tóxicos e reutilização do catalisador sem perda perceptível de atividade.

Em uma era de novas tecnologias, um ambiente de vida seguro e saudável tornou-se de grande importância; como resultado, a disponibilidade de abordagens químicas mais ecológicas para a produção de compostos orgânicos também constituiria uma vantagem adicional. Os últimos dois séculos testemunharam avanços significativos no desenvolvimento de catalisadores econômicos para transformação orgânica com foco em alguns aspectos da química verde1,2.

Um catalisador pseudo-homogêneo foi considerado como um sistema catalítico em que a superfície do catalisador é exatamente exposta aos substratos, ou seja, que não há diferenciação de fase óbvia entre os substratos e o catalisador e funciona como um catalisador homogêneo. No entanto, em comparação com os catalisadores homogêneos, o catalisador pseudo-homogêneo pode ser facilmente separado do meio de reação e recuperado como é característico na catálise heterogênea. Por sua vez, o desempenho e a usabilidade do sistema catalítico seriam melhorados, uma vez que o sistema pseudo-homogêneo terá as vantagens tanto da catálise homogênea quanto da catálise heterogênea3,4.

Pontos quânticos de óxido de grafeno (GOQDs), uma categoria emergente de nanomateriais de dimensão zero, são definidos como aqueles materiais carbonáceos ricos em oxigênio com dimensões constituintes inferiores a 20 nm5. GOQDs mostraram potenciais promissores em detecção eletroquímica, fotocatálise, bioimagem, biossensoriamento, diodos emissores de luz e catálise devido às suas propriedades excepcionais, como luminescência notável, métodos econômicos de produção existentes, capacidade de funcionalização fácil, solubilidade muito boa e estabilidade em água, baixa toxicidade e boa biocompatibilidade6,7,8,9. É interessante notar que os GOQDs podem ser produzidos de forma eficiente a partir de várias fontes de carbono disponíveis comercialmente, incluindo pó de grafite, folhas de óxido de grafeno, fibras de carbono, ácido cítrico, materiais vegetais, como folhas de manga e assim por diante6.

O uso de GOQDs como suporte para sítios ativos pode ser surpreendente, uma vez que esses sistemas catalíticos permitem que a reação catalítica ocorra em condições pseudo-homogêneas. Portanto, as espécies cataliticamente ativas podem ser suspensas indefinidamente devido ao pequeno tamanho de partícula de CQDs e grupos funcionais projetados nele, e catalisador e reagentes estão na mesma fase, de modo que o sistema pode funcionar de maneira semelhante a um catalisador homogêneo com a vantagem adicional de sendo recuperável sem esforço pela membrana de diálise. Além disso, a folha fina de GOQDs contém uma variedade de grupos funcionais de oxigênio reativos em sua superfície, o que fornece alta solubilidade (aquosa) e potencial considerável para fácil modificação10,11,12. No geral, as técnicas de modificação de superfície podem oferecer possibilidades empolgantes para alterar a superfície de GOQDs para aplicações específicas13. Recentemente, catalisadores suportados por GOQDs têm sido explorados em transformações orgânicas e têm demonstrado excelentes resultados. Rezaei et al. foram capazes de realizar o craqueamento oxidativo seletivo de alcenos a aldeídos usando os pontos quânticos de carbono suportados por líquidos iônicos14. Íons de tungstato imobilizados na superfície de pontos quânticos de carbono foram aplicados com sucesso na cisão oxidativa de alcenos e na oxidação seletiva de álcoois em aldeídos correspondentes15,16,17. As nanopartículas de Pd e Ag também se estabilizaram em pontos quânticos de carbono e o catalisador preparado foi utilizado como um catalisador eficiente para promover a reação de acoplamento Suzuki-Miyaura18.